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基于双发射Ln-MOFs的比率荧光传感器检测UO22+
A Ratiometric Fluorescent Sensor for UO22+ Detection Based on Dual-emission Ln-MOFs
- 分析测试学报 2024年43卷第10期 页码：1626-1634
- 作者机构：
1.东华理工大学 功能有机高分子江西省重点实验室，江西 南昌 330013
2.东华理工大学 化学与材料学院，江西 南昌 330013
3.赣东学院 应用工程学院，江西 抚州 344000
- 作者简介：
曹小红，博士，教授，研究方向：放射性核素的分析检测，E-mail：xhcao@ecut.edu.cn
- 基金信息：国家自然科学基金项目(22166005)
DOI：10.12452/j.fxcsxb.24051436
中图分类号： O657.3;O614.62纸质出版日期：2024-10-15，
收稿日期：2024-05-14，
修回日期：2024-07-11，
- 稿件说明：
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彭洪波,李世琪,曹小红,刘云海.基于双发射Ln-MOFs的比率荧光传感器检测UO22+[J].分析测试学报,2024,43(10):1626-1634.
PENG Hong-bo,LI Shi-qi,CAO Xiao-hong,LIU Yun-hai.A Ratiometric Fluorescent Sensor for UO22+ Detection Based on Dual-emission Ln-MOFs[J].Journal of Instrumental Analysis,2024,43(10):1626-1634.
彭洪波,李世琪,曹小红,刘云海.基于双发射Ln-MOFs的比率荧光传感器检测UO22+[J].分析测试学报,2024,43(10):1626-1634. DOI： 10.12452/j.fxcsxb.24051436.
PENG Hong-bo,LI Shi-qi,CAO Xiao-hong,LIU Yun-hai.A Ratiometric Fluorescent Sensor for UO22+ Detection Based on Dual-emission Ln-MOFs[J].Journal of Instrumental Analysis,2024,43(10):1626-1634. DOI： 10.12452/j.fxcsxb.24051436.
摘要
铀作为一种放射性元素，在水体中具有高流动性以及对生物体的高毒性，开发一种能够快速、灵敏检测水体中痕量UO
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2+
的分析方法显得极其重要。该研究采用双金属策略成功制备具有双发射中心的Eu/Zr-UiO-66-NH
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，并以此构建比率荧光传感器实现了对UO
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2+
的可视化检测。以Eu
3+
为第二金属源部分取代Zr
4+
，有机配体通过“天线效应”敏化Eu
3+
的禁阻跃迁，可使Eu/Zr-UiO-66-NH
2
呈现双发射中心。同时，因Eu
3+
和 Zr
4+
的竞争配位而产生的晶格缺陷增大了MOFs的孔径尺寸，有利于UO
2
2+
在孔道内的富集，进一步提高荧光传感的灵敏度。采用扫描电子显微镜、X射线粉末衍射仪、N
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吸脱附曲线和荧光光谱等对Eu/Zr-UiO-66-NH
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的缺陷结构和光学性能进行表征，并考察了 Eu
3+
的掺入量、溶剂、荧光探针用量、时间等因素对传感器检测效果的影响。在99% 乙醇-水溶液中预先富集30 min，加入UO
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2+
后，Eu/Zr-UiO-66-NH
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发生明显的荧光增强，
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F450
/
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F620
与UO
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2+
浓度在100~900 nmol/L范围内呈现出良好的线性关系，检出限为16.1 nmol/L。紫红色到蓝色的荧光色调转变更有利于现场半定量检测，20倍浓度的
各种干扰离子不会影响Eu/Zr-UiO-66-NH
2
对UO
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2+
的荧光响应。紫外-可见吸收光谱、X射线光电子能谱等实验证明Eu/Zr-UiO-66-NH
2
的荧光增强为动态的电子转移过程。该传感器成功应用于自来水样品中UO
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2+
含量的测定，具有良好的应用前景。
Abstract
Uranium，as a radioactive element，has high mobility in water and high toxicity to organisms. Therefore，it is extremely important to develop an analytical method that can quickly and sensitively detect trace amounts of UO
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2+
in water. In this study，dual-emission Ln-MOFs（Eu/Zr-UiO-66-NH
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） were successfully prepared by using bimetallic strategy，and the ratiometric fluorescent sensor was constructed to realize the visual detection of UO
2
2+
. By partially replacing Zr
4+
with Eu
3+
as the second metal source，the organic ligand sensitizes the forbidden transition of Eu
3+
through the“antenna effect”，and the Eu/Zr-UiO-66-NH
2
exhibits double emission centers. Moreover，the lattice defects generated by the competitive coordination of Eu
3+
and Zr
4+
increase the pore size of MOFs，which is conducive to the enrichment of UO
2
2+
in the pore channel and further improves the sensitivity of fluorescence sensing. Scanning electron microscopy（SEM），X-ray powder diffractometer（XRD），N
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adsorption-desorption experiment and fluorescence spectroscopy were used to characterize the defect structure and optical properties of Eu/Zr-UiO-66-NH
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，and the effects of the doping amount of Eu
3+
，solvent，fluorescent probe dosage and time on the detection of the sensor were investigated. Following the enrichment of UO
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2+
in a 99% ethanol solution for a period of 30 min，the Eu/Zr-UiO-66-NH
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exhibited a notable enhancement in fluorescence intensity. The
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F620
exhibited a good linear relationship with the concentration of UO
2
2+
within the range of 100-900 nmol/L，and the detection limit was 16.1 nmol/L. The shift in fluorescence hue from violet to blue was more conducive to on-site semi-quantitative detection. The 20-fold concentration of various interfering ions did not affect the fluorescence response of Eu/Zr-UiO-66-NH
2
to UO
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2+
. The results of UV-Vis spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy（XPS） indicated that the fluorescence enhancement process was a dynamic electron transfer mechanism. The sensor has been successfully applied to the determination of UO
2
2+
content in tap water samples and has good application prospects.
关键词
双金属策略Ln-MOFs比率荧光传感器铀酰
Keywords
bimetallic strategyLn-MOFsratiometric fluorescent sensoruranyl
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