联用扫描电子显微镜-能谱法和电感耦合等离子体质谱法核取证表征铀矿石浓缩物

席瑞阳; 王亚龙; 郭思琪; 汪伟; 徐江; 何亚姣; 凡金龙; 霍艳坤; 王玉凤; 方随; 李志明; 张小林

doi:10.12452/j.fxcsxb.24040202

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联用扫描电子显微镜-能谱法和电感耦合等离子体质谱法核取证表征铀矿石浓缩物

研究报告 | 更新时间：2024-11-11

- 联用扫描电子显微镜-能谱法和电感耦合等离子体质谱法核取证表征铀矿石浓缩物
- Determination of Nuclear Forensic Signatures in Uranium Ore Concentrates by Combining SEM-EDS with ICP-MS
- 分析测试学报 2024年43卷第10期页码：1635-1644
- 作者机构：
  
  西北核技术研究所，陕西西安 710024
- 作者简介：
  
  李志明，博士，研究员，研究方向：质谱仪器、分析技术及其应用，E-mail：Lizhiming@nint.ac.cn
- 基金信息：
  
  国家重点研发计划资助项目(2021YFF0700100)
- DOI：10.12452/j.fxcsxb.24040202
  中图分类号： O614.62;TL212.1
- 纸质出版日期：2024-10-15，
  
  收稿日期：2024-04-02，
  
  修回日期：2024-05-21，
- 稿件说明：
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席瑞阳,王亚龙,郭思琪,汪伟,徐江,何亚姣,凡金龙,霍艳坤,王玉凤,方随,李志明,张小林.联用扫描电子显微镜-能谱法和电感耦合等离子体质谱法核取证表征铀矿石浓缩物[J].分析测试学报,2024,43(10):1635-1644.

XI Rui-yang,WANG Ya-long,GUO Si-qi,WANG Wei,XU Jiang,HE Ya-jiao,FAN Jin-long,HUO Yan-kun,WANG Yu-feng,FANG Sui,LI Zhi-ming,ZHANG Xiao-lin.Determination of Nuclear Forensic Signatures in Uranium Ore Concentrates by Combining SEM-EDS with ICP-MS[J].Journal of Instrumental Analysis,2024,43(10):1635-1644.
席瑞阳,王亚龙,郭思琪,汪伟,徐江,何亚姣,凡金龙,霍艳坤,王玉凤,方随,李志明,张小林.联用扫描电子显微镜-能谱法和电感耦合等离子体质谱法核取证表征铀矿石浓缩物[J].分析测试学报,2024,43(10):1635-1644. DOI： 10.12452/j.fxcsxb.24040202.

XI Rui-yang,WANG Ya-long,GUO Si-qi,WANG Wei,XU Jiang,HE Ya-jiao,FAN Jin-long,HUO Yan-kun,WANG Yu-feng,FANG Sui,LI Zhi-ming,ZHANG Xiao-lin.Determination of Nuclear Forensic Signatures in Uranium Ore Concentrates by Combining SEM-EDS with ICP-MS[J].Journal of Instrumental Analysis,2024,43(10):1635-1644. DOI： 10.12452/j.fxcsxb.24040202.

摘要

该研究建立了联合扫描电子显微镜-能谱法（SEM-EDS）、全溶/电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）和萃淋去铀电感耦合等离子体质谱法（CL-TBP/ICP-MS）鉴别铀矿石浓缩物（UOC）中60余种杂质元素种类和含量的方法。通过SEM-EDS得到5种UOC的表面微观形貌，并结合ICP-MS得到的N、O、S、K和Cl等基体元素的含量信息，可初步判断不同UOC的生产方式及其化学组成。全溶/ICP-MS方法可快速测定Na、Ca、Fe等含量较高的基体元素，特别在测量W、Sn等易吸附或水解元素含量方面具有优势。CL-TBP/ICP-MS方法的优势在于可获得包含极低含量目标元素在内的60种元素的种类和浓度，对重点关注的稀土元素的检出限可达10

-9

g/g量级。根据稀土元素含量及其分布模式信息，可有效鉴别不同来源的UOC，并初步推测其成矿类型。该方法操作简便、结果准确、重现性好，可为铀矿石浓缩物和其他铀基体材料的核取证表征、解析溯源、数据库建设等提供参考和技术支持。

Abstract

Scanning electron microscopy-energy dispersive spectrometer（SEM-EDS），inductively coupled plasma mass spectrometry（ICP-MS） and ICP-MS with CL-TBP resin column（CL-TBP/ICP-MS） have been combined to determine the elemental signatures of uranium ore concentrate （UOC） samples. Analysis of the 5 UOCs at the microscopic level showed that the microstructures （particle size，shape，surface texture） of the UOC Bayanwula and UOC Tianshan are different from those of the UOC Jinyuan and UOC Tongliao. It seems that UOCs from precipitation may exist crystal on the surface. The SEM-EDS is a fast and flexible methodology for the determination of N，O，S，K and Cl，which are hard to be measured by ICP-MS. The results obtained from the SEM-EDS preliminarily showed the production process and chemical compositon of different UOCs. The matrix elements Na，Ca and Fe were analyzed in solution mode/ICP-MS，as well as W and Sn，which are easily absorbed or hydrolyzed. The measurements of trace elements for UOCs were conducted by

CL-TBP/ICP-MS，which can detect more than sixty elements and those concentrations. Moreover，the detection of rare earth elements（REEs） of CL-TBP/ICP-MS is 10

-9

g/g. As a result，this method is especially suit for REE patterns，from which each UOC was categorized from each other. Therefore，effective nuclear forensic investigations of 5 UOCs were proposed rely on combining SEM-EDS with ICP-MS. The method is convenient，accurate and reproducible，giving a powerful tool for the nuclear forensic analysis and databases development of UOCs and other uranium materials.

关键词

核取证铀矿石浓缩物形貌基体元素杂质元素稀土元素分布模式

Keywords

nuclear forensicuranium ore concentratesmaterial morphologymatrix elementstrace elemental impuritiesREE pattern

references

Wang Q L，Hu E M.Uranium Extraction Industrial Science. Harbin：Harbin Engineering University Press（王清良，胡鄂明. 铀提取工业学. 哈尔滨：哈尔滨工程大学出版社），2010：1-20.

Donard A，Pottin A C，Pointurierb F，Pècheyran C. J. Anal. At. Spectrom.，2015，30：2420-2428.

John M R，Matthew D，Quinn R S，Theresa M K B，Rachel E L，Josh W. Appl. Geochem.，2019，103：97-105.

Jiang X Y，Li L L，Du Z M. At. Energy Sci. Technol.（姜小燕，李力力，杜志明. 原子能科学技术），2020，54（11）：2014-2023.

Wallenius M，Mayer K，Ray I. Forensic Sci. Int.，2006，156：55-62.

Elizabeth K，Michael J K，Kaitlyn T，Ruth K，Emma Y. Anal. Chem.，2016，88：1496-1505.

Wei X J，Qin Z，Wu H X，Zhang L，Xiong P H，Liao J S. J. Chin. Mass Spectrom. Soc.（魏兴俭，秦震，吴昊曦，张凌，熊鹏辉，廖俊生. 质谱学报），2019，40（5）：427-433.

Jiang X Y，Li L L. At. Energy Sci. Technol.（姜小燕，李力力.原子能科学技术），2021，55（2）：200-210.

Straub M D，Arnold J，Fessenden J，Jaqueline L K. Anal. Chem.，2021，93：3-22.

Chu Q L，Cao S Q，Zhou Z Q. Uranium Min. Metall. （初泉丽，曹淑琴，周志全. 铀矿冶），2009，28（1）：38-44.

Zhu L C，Wang T X，Zhao Y G，Xu C K，Zhao L F，Jiang X Y，Zhao X H. Rock Miner. Anal.（朱留超，王同兴，赵永刚，徐常昆，赵立飞，姜小燕，赵兴红. 岩矿测试），2015，34（4）：414-419.

Lin M，Zhao Y G，Zhao L F，Li L L，Wang F，Zhu L C，Hu X N，Ning W. J. Anal. At. Spectrom.，2015，30：396-402.

Luo Z Y，Zhao L F，Zhang Q C，Liu G J，Wang L，Hao X J. J. Nucl. Radiochem.（罗中艳，赵立飞，张倩慈，刘桂娇，王玲，郝小娟. 核化学与放射化学），2016，38（5）：296-302.

Huang S H，Chang L，Chen Y，Zhao L F，Zhu L C，Zhao X H，Zhao Y G. J. Nucl. Radiochem.（黄声慧，常利，陈彦，赵立飞，朱留超，赵兴红，赵永刚. 核化学与放射化学），2017，39（5）：368-372.

Chen Y，Zhao Y G，Li L L，Chang Z Y，Zhu L C，Xiao G P，Huang S H. At. Energy Sci. Technol.（陈彦，赵永刚，李力力，常志远，朱留超，肖国平，黄声慧. 原子能科学技术），2020，54（7）：1199-1204.

Jiang X Y，Zhu L C，Zhang Y，Zhao Y G，Wang F，Wang T X. At. Energy Sci. Technol.（姜小燕，朱留超，张燕，赵永刚，王凡，王同兴. 原子能科学技术），2020，54（2）：373-378.

Xu Z，Li L L，Zhu L C，Zhao X H，Huang S H，Zhao L F. Rock Miner. Anal.（徐卓，李力力，朱留超，赵兴红，黄声慧，赵立飞. 岩矿测试），2019，38（1）：55-61.

Shao X P，Wang C B，Tang L，Yang T L，Luo L L，Liu X M，Long K M. Nucl. Sci. Eng.（邵学鹏，王昌斌，汤磊，杨天丽，罗立力，刘雪梅，龙开明. 核科学与工程），2015，35（4）：757-765.

Zhang J，Qin Z，Deng D C，Liao J S，Wei X J，Zhang N. J. Anal. At. Spectrom.，2016，31：934-939.

Wei X J，Wang L P，Qin Z，Zhang H L，Deng D C. J. Chin. Mass Spectrom. Soc.（魏兴俭，王丽萍，秦震，张海路，邓大超. 质谱学报），2016，37（4）：343-350.

Hao F H，Liu X M，Hu S D，Long K M. Rock Miner. Anal.（郝樊华，刘雪梅，胡思得，龙开明. 岩矿测试），2010，29（4）：373-376.

Yang T L，Liu X M，Liu Z，Tang L，Long K M. China Nucl. Sci. Technol. Rep.（杨天丽，刘雪梅，刘钊，汤磊，龙开明. 中国核科技报告），2008，1：47-53.

Huang Z X，Li H H，Zhu B. Bull. Miner. Petrol. Geochem.（黄志新，李晖晖，朱斌. 矿物岩石地球化学通报），2020，39（3）：525-535.

Wu Y，Qin M K，Fan Z W，Huang S H，He S，Guo D F. At. Energy Sci. Technol. （武勇，秦明宽，范增伟，黄少华，何升，郭冬发. 原子能科学技术），2021，55（S）：389-398.

Wang L G，Cao S Q，Chu Q L，Xie S J. Hydrometall. China（王林根，曹淑琴，初泉丽，谢树军. 湿法冶金），2006，25（3）：157-161.

Du G R，Niu J，Liu Y，Wang C Y. Chem. Anal. Meterage（杜桂荣，牛洁，刘扬，王春叶. 化学分析计量），2014，23（1）：42-44.

Du G R，Guo G L，Wang C Y，Liu Y，Sun X G. J. Nucl. Radiochem.（杜桂荣，郭国龙，王春叶，刘扬，孙晓光. 核化学与放射化学），2017，39（2）：179-182.

Zhou G Q，Zhu F R，Li M，Deng H，Zhai L H. Chin. J. Anal. Chem.（周国庆，朱凤蓉，李梅，邓虎，翟利华. 分析化学），2011，39（11）：1682-1688.

Xu J，Li Z M，Shi Y M，Shen X P，Zhang H T，Zhou G Q，Wang Q S. Chin. J. Anal. Chem.（徐江，李志明，施艳梅，沈小攀，张海涛，周国庆，王群书. 分析化学），2013，41（11）：1675-1680.

Wang W，Li Z M，Xu J，Zhou G Q ，Shen X P，Zhai L H. Chin. J. Anal. Chem.（汪伟，李志明，徐江，周国庆，沈小攀，翟利华. 分析化学），2015，43（5）：703-708.

Wang W，Li Z M，Xu J，Zhou G Q，Wang F，Shen X P，Zhai L H，Ke C F. J. Chin. Mass Spectrom. Soc.（汪伟，李志明，徐江，周国庆，王凡，沈小攀，翟利华，柯昌凤. 质谱学报），2016，37（30）：213-221.

Wang W，Li Z M，Xu J，Zhou G Q，Su Y Y，Wu Y M，Wei G Y，Fang S，Wang W L. Chin. J. Anal. Chem.（汪伟，李志明，徐江，周国庆，粟永阳，吴艳敏，韦冠一，方随，王文亮. 分析化学），2017，45（11）：1719-1726.

Wang W，Li Z M，Xu J，Zhou G Q，Zhai L H，Li M，Su Y Y，Wei G Y. Chin. J. Anal. Chem.（汪伟，李志明，徐江，周国庆，翟利华，李梅，粟永阳，韦冠一. 分析化学），2016，44（7）：1053-1058.

Wang W，Fang S，Xu J，Li Z M，Yuan X L，Shen X P，Zhai L H，Deng H，Lin J F，Ke C F. Chin. J. Anal. Chem.（汪伟，方随，徐江，李志明，袁祥龙，沈小攀，翟利华，邓虎，林剑锋，柯昌凤. 分析化学），2018，46（8）：1245-1252.

Wang W，Xu J，Zhai L H，Shen X P，Yuan X L，Wei G Y，Fang S，Deng H，Li Z M. J. Chin. Mass Spectrom. Soc.（汪伟，徐江，翟利华，沈小攀，袁祥龙，韦冠一，方随，邓虎，李志明. 质谱学报），2019，40（6）：518-524.

Xu J，Wang W，Xi R Y，Su Y Y，Wang W L，Li Z M，Zhai L H，Fang S，Zhang H T，Fan J L，Wang Y F. Chin. J. Anal. Chem.（徐江，汪伟，席瑞阳，粟永阳，王文亮，李志明，翟利华，方随，张海涛，凡金龙，王玉凤. 分析化学），2022，50（2）：310-316.

Wang W，Xu J，Xi R Y，Guo S Q，Su Y Y，Fang S，Zhang H T，Wang Y L，Fan J L，Feng L，Wang Y F，Li Z M. J. Anal. At. Spectrom.，2024，39：178-189.

Wang W，Xu J，Xi R Y，Wang Y L，Guo S Q，Fang S，Li Z M，Lin J F，Zhang H T，Zhang X L，Wang C J，He Y J. J. Chin. Mass Spectrom. Soc.（汪伟，徐江，席瑞阳，王亚龙，郭思琪，方随，李志明，林剑锋，张海涛，张小林，王春杰，何亚姣. 质谱学报），2023，44（6）：797-806.

Wang W，Xu J，Li Z M，Shen X P，Su Y Y，Fan J L，Zhang H T，Wang Y Y，Fang S，Yuan X L，Deng H，Wang W L. Mod. Appl. Phys.（汪伟，徐江，李志明，沈小攀，粟永阳，凡金龙，张海涛，王玉凤，方随，袁祥龙，邓虎，王文亮. 现代应用物理），2022，13（2）：162-168.

Li L L，Zhao Y G，Shen Y，Wang T X，Jiang Y C. J. Chin. Mass Spectrom. Soc.（李力力，赵永刚，沈彦，王同兴，姜雨川. 质谱学报），2015，36（4）：328-333.

Liu C，Zhang X，Yan F Y，Gu X M，Tan X，Zhao Z G. Uranium Min. Metall. （刘朝，张鑫，鄢飞燕，古星枚，谭茜，赵志刚.铀矿冶），2016，35（2）：138-141.

Yan F Y，Liu C，Zhang X. Chem. Anal. Meterage（鄢飞燕，刘朝，张鑫. 化学分析计量），2016，25（3）：16-19.

Vitaly F. The New Nclear Forensics：Analysis of Nuclear Materials for Security Purposes. Ma F，Han F，Shi Q L，transl. Beijing：Science Press（维塔•飞琴科. “新”核取证：出于安全目的的核材料分析. 马锋，韩锋，师全林，译. 北京：科学出版社），2021.

Bürger S，Mathew K J，Mason P，Narayanan U. J. Radioanal. Nucl. Chem.，2009，279（2）：659-673.

Dakalo M，Vera U，Manny M，Wanke H. J. Environ. Radioact.，2021，237：106668.

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