ランタン系バイオベース多孔性配位ポリマー（Ln-BCPs）は、高度に調整可能な孔構造、豊富な官能基、独特の光化学特性により、重金属イオンの吸着および検出分野で独自の利点を示しています。本研究では、後合成戦略によりテルビウム配位ポリマーフレームワークにL-アスパラギン酸（L-Asp）を導入し、Pb(II)に対して高選択的吸着および高感度検出が可能な新規材料Tb-Asp-CPを構築し、量子化学計算によりその認識結合メカニズムを解明しました。密度汎関数理論（DFT）計算により、L-Aspは主にカルボキシル酸素およびアミノ窒素を介してPb(II)と配位し、その静電相互作用の寄与率は95.03%に達することが示されました。Tb-Asp-CPのPb(II)に対する飽和吸着容量は478 mg/gであり、吸着挙動はLangmuir単分子層モデルおよび準二次動力学モデルに適合し、界面化学反応制御下の単分子層吸着であることを示しています。本材料は優れた選択性および再利用性を示し、Pb(II)に対する選択係数は3.03〜32.54の範囲であり、5回の吸着-脱着サイクル後も71.8%の吸着効率を維持しています。また、Tb-Asp-CPはPb(II)に高感度な検出能力を示し、検出限界は3.19 μg/L、野菜試料中の添加回収率は86.9%〜108%です。理論的シミュレーションにより、Pb(II)はTb-Asp-CP内の複数のカルボキシル酸素からなる「豊富な酸素空洞」と多座配位を優先し、この空洞にPb(II)が吸着された後、光誘起電子移動過程をトリガーすることでPb(II)の高感度検出を実現する可能性が示されました。本研究は、高性能な重金属イオンの吸着および検出材料の開発に新たな視点と理論的根拠を提供します。

多孔性配位ポリマー;アミノ酸機能化;鉛イオン;吸着機構;検出