Lanthanoid-basierte biobasierte poröse koordinative Polymere (Ln-BCPs) zeigen aufgrund ihrer hochgradig anpassbaren Porenstruktur, reichhaltigen funktionellen Gruppen und einzigartigen photochemischen Eigenschaften einzigartige Vorteile im Bereich der Adsorption und Nachweis von Schwermetallionen. In dieser Studie wurde durch eine nachträgliche Synthesestrategie L-Asparaginsäure (L-Asp) in das Koordinationspolymergerüst von Terbium eingebracht, um ein neues Material Tb-Asp-CP zu konstruieren, das eine hochselektive Adsorption und hochempfindliche Detektion von Pb(Ⅱ) ermöglicht. Quantenchemische Berechnungen deckten den Erkennungs- und Bindungsmechanismus auf. Dichtefunktionaltheorie (DFT)-Berechnungen zeigen, dass L-Asp hauptsächlich über Carboxylat-Sauerstoff- und Amin-Stickstoff-Atome mit Pb(Ⅱ) koordinieren, wobei der elektrostatische Wechselwirkungsbeitrag bei 95,03 % liegt. Die gesättigte Adsorptionskapazität von Tb-Asp-CP für Pb(Ⅱ) beträgt 478 mg/g, das Adsorptionsverhalten entspricht dem Langmuir-Einschichtmodell und dem Pseudo-zweitordnungs-Kinetikmodell, was eine von einer chemischen Reaktion an der Grenzfläche gesteuerte monomolekulare Adsorption darstellt. Das Material zeigt eine hervorragende Selektivität und Wiederverwendbarkeit mit Selektivitätskoeffizienten für Pb(Ⅱ) im Bereich von 3,03 bis 32,54 und behält nach fünf Adsorptions-Desorptions-Zyklen noch 71,8 % Adsorptionseffizienz bei. Zudem weist Tb-Asp-CP eine hohe Nachweisempfindlichkeit für Pb(Ⅱ) mit einer Nachweisgrenze von 3,19 μg/L auf, und die Standardzugabewiederfindung in Gemüseproben beträgt 86,9 % bis 108 %. Theoretische Simulationen bestätigen ferner, dass Pb(Ⅱ) bevorzugt mit der „sauerstoffreichen Höhle“ aus mehreren Carboxylat-Sauerstoffen in Tb-Asp-CP mehrzähnig koordiniert, und nach Adsorption in diese Höhle möglicherweise ein lichtinduzierter Elektronentransferprozess ausgelöst wird, der eine hochempfindliche Detektion von Pb(Ⅱ) ermöglicht. Die Studie liefert neue Ideen und theoretische Grundlagen für die Entwicklung leistungsfähiger Materialien zur Adsorption und Detektion von Schwermetallionen.

poröse Koordinationspolymere; aminoacidfunktionalisierung; Bleiionen; Adsorptionsmechanismus; Detektion