Lanthanoid-basierte biofundierte poröse Koordinationspolymere (Ln-BCPs) zeigen aufgrund ihrer hochgradig anpassbaren Porenstruktur, ihres Reichtums an funktionellen Gruppen und ihrer einzigartigen photochemischen Eigenschaften deutliche Vorteile im Bereich der Adsorption und Detektion von Schwermetallionen. In dieser Studie wurde durch eine Nachsynthesestrategie L-Aspartat (L-Asp) in das Gerüst des Terbium-Koordinationspolymers eingebracht, um ein neuartiges Material Tb-Asp-CP zu konstruieren, das eine hohe Selektivität für die Adsorption und eine hohe Empfindlichkeit bei der Detektion von Pb(Ⅱ) aufweist. Quantenchemische Rechnungen enthüllen den Erkennungs- und Bindungsmechanismus. Dichtefunktionaltheorie (DFT)-Berechnungen zeigen, dass L-Asp hauptsächlich über Carboxylat-Sauerstoff und Amin-Stickstoff mit Pb(Ⅱ) koordiniert, wobei die elektrostatische Wechselwirkung einen Beitrag von 95,03 % leistet. Die gesättigte Adsorptionskapazität von Tb-Asp-CP für Pb(Ⅱ) beträgt 478 mg/g; das Adsorptionsverhalten entspricht dem Langmuir-Einschichtmodell und dem Pseudo-Zweitordnungs-Kinetikmodell, was auf eine oberflächenchemisch kontrollierte monomolekulare Adsorption hinweist. Das Material zeigt exzellente Selektivität und Wiederverwendbarkeit mit Selektivitätsfaktoren für Pb(Ⅱ) von 3,03 bis 32,54 und behält nach fünf Adsorptions-Desorptionszyklen eine Adsorptionseffizienz von 71,8 % bei. Tb-Asp-CP besitzt zudem eine hohe Nachweisempfindlichkeit für Pb(Ⅱ) mit einer Nachweisgrenze von 3,19 μg/L und einer Zusatzrückgewinnungsrate von 86,9 % bis 108 % in Gemüseproben. Theoretische Simulationen bestätigen außerdem, dass Pb(Ⅱ) bevorzugt mit der „sauerstoffreichen Kavität“ mehrzahnig koordiniert, die aus mehreren Carboxylat-Sauerstoffen in Tb-Asp-CP besteht. Nach der Adsorption von Pb(Ⅱ) in dieser Kavität kann eine hochempfindliche Detektion von Pb(Ⅱ) durch Anregung eines photoinduzierten Elektronentransferprozesses erfolgen. Diese Studie liefert neue Ideen und theoretische Grundlagen für die Entwicklung leistungsfähiger Materialien zur Adsorption und Detektion von Schwermetallionen.

poröse Koordinationspolymere;aminofunktionalisierung;Bleiionen;Adsorptionsmechanismus;Detektion